CATANA-2 : Apprentissage coopératif modélisation – expérimental pour l’identification de catalyseurs pour la synthèse et la décomposition de NH3 à basse température.
Pilote : Sébastien ROYER
Université du Littoral Côte d’Opale
Mots clés : Catalyse hétérogène, puissance vers X, ammoniac, stockage d’hydrogène, apprentissage automatique, IA, DFT, operando, modélisation prédictive, criblage à haut débit
L’hydrogène (H2) est aujourd’hui présenté comme un vecteur énergétique réaliste, mais il souffre
du manque de solutions de stockage à long terme. L’ammoniac (NH3) présente des avantages intéressants en termes de densité énergétique et est considéré comme une alternative, mais sa production actuelle par le procédé thermocatalytique Haber-Bosch (H-B), énergivore, centralisé et contribuant de manière significative aux émissions de CO2, handicape son développement. Le déploiement d’une voie de synthèse décarbonée, compatible avec les énergies renouvelables (EnR), nécessite l’utilisation d’H2 issu de l’électrolyse de l’eau, et ne peut s’envisager que sur des unités décentralisées répondant à la problématique de l’intermittence des EnR.
Ce changement de paradigme induit de nouvelles contraintes sur les conditions opératoires Température/Pression (T/P) de la synthèse, et par conséquent sur le développement des catalyseurs hétérogènes associés. Toujours dans l’optique de l’utilisation de NH3 comme média de stockage de H2, la réaction de craquage doit également être optimisée d’un point de vue catalytique, le procédé étant aujourd’hui inexistant, or la littérature montre clairement que les catalyseurs actifs pour la réaction de craquage ne sont pas nécessairement les meilleurs pour la synthèse. La constatation inverse est également valable.
L’objectif du projet CATANA-2 est d’identifier de nouveaux catalyseurs pour les deux étapes du processus, la synthèse et la décomposition de NH3, en couplant des approches prédictives utilisant le DFT-machine learning (DFT-ML), à des approches expérimentales de synthèse et de criblage de catalyseurs, et de caractérisation operando. La combinaison des techniques va permettre d’améliorer la compréhension des mécanismes réactionnels, dans le but d’optimiser les catalyseurs en lien avec les conditions de procédé T/P afin de minimiser les besoins énergétiques pour chaque réaction. Ce processus de découverte accélérée de catalyseurs plus efficaces, dans un schéma Power-to-NH3, devrait conduire au développement de catalyseurs pour (i) la synthèse de NH3, compatible avec la production de H2 par électrolyse (<50 bars, 300° C, avec stabilité en mode stop- and-start), et (ii) le craquage de NH3 en H2 avec une pureté >99,7% sous P<10 bars et T<550°C.
Pour atteindre ces objectifs, une plateforme de criblage catalytique (REALCAT) sera utilisée pour la synthèse de catalyseurs et la mesure de leur activité (UCEIV-ULCO, UCCS-CNRS). Des caractérisations systématiques seront réalisées pour analyser leurs propriétés dans les conditions réactionnelles pour alimenter des modèles DFT-ML, préétablis à partir d’algorithmes évolutifs (ICGM-CNRS). Les mesures de performances catalytiques seront réalisées sur des robots automatisés et les données seront implémentées dans la simulation DFT du mécanisme réactionnel, en lien avec les caractéristiques des catalyseurs. Pour affiner les catalyseurs et mieux comprendre le rôle de chaque constituant du système, des expérimentations operando seront réalisées en utilisant une grande variété de techniques spectroscopiques et de diffraction (SOLEIL (plateforme DIADEM) et CEA) associées à la modélisation des données spectroscopiques et de diffraction enregistrées (UCCS-CNRS). Toutes les données seront analysées en tandem pour fournir une image claire des mécanismes catalytiques, les étapes limitant la cinétique, les processus de désactivation et les approches de régénération (si nécessaires) appropriées.
Au-delà du développement des catalyseurs de synthèse et de décomposition de NH3, cette approche prédictive permettra de minimiser les cycles expérimentaux en orientant les formulations grâce au développement d’algorithmes prédictifs (ICGM-CNRS). À terme, les données générées par cette étude permettront le développement de modèles évolutifs dotés d’une capacité prédictive améliorée, dans le but de faciliter la poursuite des recherches dans le domaine de l’énergie.